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Descubriendo las vías de reacción inexploradas del dióxido de carbono en agua supercrítica

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Química Investigación De Descubrimiento CO₂
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Un equipo de investigación dirigido por el profesor asociado Ding PAN del Departamento de Física y el Departamento de Química de la Universidad de Ciencia y Tecnología de Hong Kong (HKUST), en colaboración con el profesor Yuan Yao del Departamento de Matemáticas, ha realizado descubrimientos significativos con respecto a los complejos mecanismos de reacción del dióxido de carbono (CO₂) en agua supercrítica. Estos hallazgos son cruciales para comprender los mecanismos moleculares de la mineralización y el secuestro de CO₂ en la naturaleza y la ingeniería, así como el ciclo profundo del carbono en el interior de la Tierra. Este conocimiento ayudará a allanar el camino para nuevas direcciones en futuras tecnologías de secuestro de carbono.

Los modelos de estados de Markov basados ​​en los primeros principios explican la compleja cinética de reacción del CO2 en agua supercrítica. (Imagen cortesía del Prof. Chu Li, Jie Shu, Prof. Ding Pan)
Los modelos de estados de Markov basados ​​en los primeros principios explican la compleja cinética de reacción del CO2 en agua supercrítica. (Imagen cortesía del Prof. Chu Li, Jie Shu, Prof. Ding Pan)

El estudio fue publicado en las Actas de la Academia Nacional de Ciencias (PNAS).

La disolución de CO₂ en agua y sus posteriores reacciones de hidrólisis son procesos clave para la captura efectiva de carbono y el almacenamiento de mineralización, y desempeñan un papel importante en el secuestro de carbono para mitigar el calentamiento global. El equipo del profesor Pan desarrolló y aplicó modelos de Markov de primeros principios para revelar los mecanismos de reacción del CO₂ con agua supercrítica en entornos tanto masivos como nanoconfinados. Descubrieron que el pirocarbonato (C₂O₅²⁻) es un intermediario de reacción estable e importante en entornos nanoconfinados, que anteriormente se había pasado por alto porque el pirocarbonato es altamente inestable y se descompone rápidamente en soluciones acuosas. La aparición inesperada del pirocarbonato está relacionada con el comportamiento superiónico de las soluciones confinadas. Además, descubrieron que las reacciones de carbonatación implican una transferencia colectiva de protones a lo largo de cadenas de agua transitorias, que exhibe un comportamiento concertado en soluciones a granel, pero que se produce de forma gradual en condiciones de nanoconfinamiento. Este estudio demuestra el gran potencial de los modelos de Markov de primeros principios para dilucidar la cinética de reacciones complejas en soluciones acuosas.

“Nuestro enfoque innovador nos ha permitido descubrir una nueva vía para la disolución de CO₂ que involucra iones de pirocarbonato”, dijo el profesor Chu LI, profesor asistente de investigación del Departamento de Física. “Nuestro método computacional eficiente no depende de conocimientos previos y puede identificar automáticamente vías de reacción sin sesgo humano, revelando mecanismos de reacción desconocidos basados ​​en los primeros principios de la física”.

Autores del artículo (de izquierda a derecha): Prof. Yuan Yao, Profesor del Departamento de Matemáticas, Prof. Chu Li, Profesor Asistente de Investigación del Departamento de Física, y Prof. Ding Pan, Profesor Asociado del Departamento de Física. Crédito: HKUST
Autores del artículo (de izquierda a derecha): Prof. Yuan Yao, Profesor del Departamento de Matemáticas, Prof. Chu Li, Profesor Asistente de Investigación del Departamento de Física, y Prof. Ding Pan, Profesor Asociado del Departamento de Física. Crédito: HKUST

El profesor Ding Pan añadió: “Nuestro método emplea técnicas de aprendizaje no supervisado para revelar la importancia de los oxocarbonos de gran tamaño en las reacciones acuosas en condiciones extremas, al tiempo que demuestra que el nanoconfinamiento puede ser una estrategia eficaz para regular los procesos químicos. Se espera que estos hallazgos proporcionen nuevas direcciones para futuras tecnologías de secuestro de carbono”.

  • La investigación contó con el apoyo del Consejo de Becas de Investigación de Hong Kong, la Fundación Croucher y el Fondo para Jóvenes Científicos Excelentes de la Fundación Nacional de Ciencias Naturales de China. Parte del trabajo computacional se llevó a cabo en la supercomputadora Tianhe-2 en el Centro Nacional de Supercomputadoras de Guangzhou.

  • El paper Unveiling hidden reaction kinetics of carbon dioxide in supercritical aqueous solutions fue publicado e|n Proceedings of the National Academy of Sciences. Autores: Chu Li, Yuan Yao & Ding Pan. Edited by Russell Hemley, University of Illinois at Chicago, Chicago, IL; received April 24, 2024; accepted November 15, 2024 December 30, 2024 122 (1) e2406356121 https://doi.org/10.1073/pnas.2406356121

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